北京航空航天大學李想獲國家專利權
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龍圖騰網獲悉北京航空航天大學申請的專利一種甲酸產氫的雙原子催化劑及其制備方法和應用獲國家發明授權專利權,本發明授權專利權由國家知識產權局授予,授權公告號為:CN117046477B 。
龍圖騰網通過國家知識產權局官網在2025-09-12發布的發明授權授權公告中獲悉:該發明授權的專利申請號/專利號為:202311047399.4,技術領域涉及:B01J23/75;該發明授權一種甲酸產氫的雙原子催化劑及其制備方法和應用是由李想;王春;石巖喆;石娟;陰勇;劉潤琪;張坤設計研發完成,并于2023-08-18向國家知識產權局提交的專利申請。
本一種甲酸產氫的雙原子催化劑及其制備方法和應用在說明書摘要公布了:本發明公開了一種甲酸產氫的雙原子催化劑及其制備方法和應用,該方法首先將金屬鹽和氮碳源形成前驅體,然后以氫氧化鎂和ZnCo?ZIF為模板,對前驅體進行高溫熱解制得原子分散雙賤金屬催化劑。本發明的原子分散雙賤金屬催化劑在98℃下,PC作為溶劑,甲酸產氫性能2.9Lgmetal?1h?1~77.7Lgmetal?1h?1,比商用5%的PdC高5~40倍,更重要的是,催化劑在5個循環和72小時長周期測試后仍保持最初的活性,Co和Cu的損失率分別為7.4%和3.8%。相較于貴金屬催化劑,該催化劑不僅高效催化甲酸產氫,而且極大降低成本,可用于利用現有的燃料基礎設施儲存和運輸氫氣,建立基于甲酸的氫氣供應鏈。
本發明授權一種甲酸產氫的雙原子催化劑及其制備方法和應用在權利要求書中公布了:1.一種應用于甲酸產氫的原子分散雙賤金屬催化劑的制備方法,其特征在于所述制備方法包括下列步驟: 步驟一,以熱解模板制混合物; 在反應容器中先加入金屬鹽,隨后加入配體,然后加入無水乙醇;經攪拌均勻后置于40℃~60℃的油浴中;在磁力攪拌10min~50min后加入熱解模板材料,繼續磁力攪拌30min~90min后靜置,制得模板的混合物; 磁力攪拌調速為600rmin~1200rmin; 用量:100g的熱解模板材料所需2.500g~14.549g的金屬鹽、3.366g~15.000g的配體和0.1L~1L的無水乙醇; 金屬鹽包括有乙酸鈷、乙酸銅、乙酸亞鐵、乙酸鎳、乙酸錳、氯化鈷、氯化銅、氯化亞鐵、氯化鎳、氯化錳、硝酸鈷、硝酸銅、硝酸鎳、硝酸錳中的兩種; 配體包括有1,10-菲啰啉、咪唑化合物和乙二胺中的一種或兩種的組合; 所述熱解模板材料為氫氧化鎂,以氫氧化鎂模板法定向引入所述金屬; 步驟二,旋轉蒸發制混合物固體; 步驟21,在50℃~70℃下采用旋轉蒸發工藝除去混合物中的乙醇,得到混合物固體; 旋轉蒸發過程中采用的轉速為50rmin~150rmin; 步驟22,將混合物固體在真空度為1×104Pa~2×104Pa下干燥15h~24h后,制得干燥粉末; 步驟三,高溫熱解制粉; 步驟31,將干燥粉末裝入球磨機中進行精細研磨,研磨時間為20min~60min,制得粒徑為23~38微米的細粉; 研磨介質為平均直徑小于6mm的鋼球,鋼球占研磨容器有效容積的50%~60%; 步驟32,在Ar氣或N2氣保護氣氛下,將所述細粉在500℃~900℃下煅燒100min~150min后,冷卻后得到熱解粉末; 步驟四,制原子分散雙賤金屬催化劑; 步驟41,將步驟三的熱解粉末在4molL的HNO3溶液中機械攪拌15h~36h,以除去熱解粉末表面殘留的金屬納米顆粒和氧化鎂,得到熱解混合液; 步驟42,熱解混合液先經去離子水洗滌3次,后用無水乙醇洗滌3次,得到熱解混合物; 步驟43,將熱解混合物置于干燥箱中,在80℃~100℃下干燥5h~10h,得到甲酸產氫的原子分散雙賤金屬催化劑。
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